カリフォルニア州ロサンゼルス出身。父はスロバキアおよびドイツ系アメリカ人俳優のジョン・ヴォイトで母はフランス系カナダ人とイロコイ族の血をひく女優のマルシェリーニ・ベルトラン。 ジョリーは14歳で米国とヨーロッパを基点にファッションモデルを始めた。 2000年、ヒロイン役として出演した『60セカンズ』が興行的に大成功を収めると、翌2001年に出演した人気テレビゲーム『トゥームレイダー』の実写化作品で、過酷なトレーニングで武道を習得した末に主人公のララ・クロフトを演じ、映画評論家から「ジョリーはクロフトを演じるために生まれてきた」と評されるなど絶賛を博し一躍世界的な人気を獲得した。その後、『Mr.&Mrs.スミス』で記録的な興行収入をあげるなど、30代前半にしてアメリカでもトップクラスのマネーメイキングスターとして活躍を続けている 2001年頃から本格的に慈善活動を始め国連難民高等弁務官事務所（UNHCR）の親善大使も務める。